Catálogo de publicaciones

Tesis de doctorado presentada en Ia Universitat de Lleida en junio de 2005

El presente estudio involucra una serie de trabajos teóricos y experimentales que cubren parte de los procesos de desintegración nuclear y de su interacción con las capas electrónicas. Como ejemplo de estudio de la desintegración nuclear se ha tomado el caso Pd109→ Ag109. Con respecto al estudio de la interacción núcleo-corteza electrónica se ha considerado la desintegración del Bi207→Pb207 y del Ce139→La139. Mediante la desintegración del Pd109 se ha determinado el carácter de algunos niveles excitados de la Ag109, basado en el método experimental de correlaciones angulares gamma - gamma. Se ha arribado a la presentación de una discusión de la estructura de niveles del núcleo de Ag109, la cual se compara con modelos realizados por diferentes autores. Con respecto a la desintegración del Bi207 y del Ce139 se ha realizado un estudio experimental de correlaciones angulares LX - gamma el cual es analizado de acuerdo con las predicciones teóricas del modelo desarrollado por Dolginov. Por razones de completicidad en el Capítulo I se hace una reseña de la teoría de emisión de radiación electromagnética nuclear. En el Capítulo II se detalla la teoría correspondiente a las correlaciones angulares de radiaciones en cascada, para los casos de transiciones radiativas y no radiativas. En el Capítulo III se describe el tratamiento estadístico de datos indispensable para determinar la validez de los resultados experimentales. En los Capítulos IV y V se describen los montajes experimentales para realizar las mediciones de espectros simples y en coincidencia de las radiaciones gamma y de fluorescencia y de correlaciones angulares gamma - gamma y X - gamma. El Capítulo IV está dedicado a los estudios realizados sobre la desintegración del Pd109→Ag109. El Capítulo V presenta el desarrollo de las experiencias sobre correlaciones angulares no perturbadas X - gamma provenientes de la desintegración del Bi207 por medio de la captura L3 al Pb207. En el Capítulo VI se describen las experiencias análogas de la correlación angular X - gamma proveniente de la desintegración de Ce139 al La139. En estas tres últimos capítulos se presentaron los resultados experimentales y se comparan con los obtenidos por otros autores. Este trabajo de tesis ha sido el fruto de seis años de labor contínua, lo que ha permitido sustentarlo con diversos estudios realizados secuencialmente. Cada uno de estos estudios ha sido debidamente documentado en las publicaciones que figuran en el Apéndice I.

En la parte teórica del presente trabajo se revisan a la luz de los conocimientos actuales, las teorías concernientes a la estructura de los cristales mixtos iónicos; en especial la distribución, en la red cristalina, de los iones intercambiables y los valores de las distancias interiónicas para los diferentes pares de iones. En la parte experimental se estudian roentgenográficamente cristales mixtos de ClK-BrK obteniéndose datos que concuerdan con las teorías más modernas sobre distancias interiónicas en cristales mixtos. l) Utilizando un tratamiento termodinámico se discuten las posibilidades de orden y desorden en cristales mixtos. La forma más estable a temperatura ambiente resulta ser intermedia entre las dos distribuciones extremas: la perfectamente ordenada y la desordenada. 2) Se examinan críticamente las teorías existentes sobre distancias interiónicas: a) la de Vegard que supone una distancia constante en todo el cristal y que explica en forma inmediata la aparición de un parámetro intermedio en los cristales mixtos. (Ley de Vegard). b) la de Friedel que postula la existencia en los C.M. de los parámetros de los componentes puros (microdistorsión). A pesar de que esta última hipótesis no explicaba la ley de Vegard, la encontramos más de acuerdo con la teoría reticular moderna. 3) Se analizan los trabajos publicados durante la realización del nuestro (Wasastjerna, Durham, Hawkins y Hermans) que confirman la existencia de microdistorsión en los cristales mixtos iónicos. 4) Se obtuvieron cristales mixtos homogéneos de ClK-BrKa partir de soluciones acuosas saturadas mediante el método de circulación de Flatt y Burkhardt. 5) Se realizaron los diagramas Debye Scherrer de los cristales obtenidos y de los componentes puros. 6) Se fotometraron los diagramas para determinar el ancho físico de las líneas de los mismos. 7) Se calcularon los anchos corregidos con el método de Kochendörfer. 8) Se discuten los resultados obtenidos comprobándose que en los C.M. hay ensanchamiento de las líneas y que éste cumple con las previsiones que podían hacerse a partir de 2 y 3.

Tesis (Doctor en Física)--Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Matemática, Astronomía y Física, 2011.

En esperma de Drosophila melanogaster la frecuencia de mutaciones letales recesivas ligadas al sexo inducida por neutrones o por rayos X crece linealmente, lo que significa que cada letal es el resultado de un impacto. A pesar de ésto hay evidencias conflictivas según las cuales a igualdad de dosis los neutrones serían menos eficientes o más eficientes que los rayos x en la inducción de este tipo de daño. Es decir que se encontraron Eficiencias Biológicas Relativas (RBE) (dosis de rayos x/dosis de neutrones, para una determinada cantidad de daño) menores y mayores de 1. Para explicar la menor eficiencia de los neutrones, se han propuesto dos hipótesis: 1) Como la fina traza de ionizaciones que se origina cuando se usan radiaciones de baja Transferencia Lineal de Energía (LET) como los rayos X, es suficiente para inducir un letal, parte de las ionizaciones presentes en las gruesas trazas de ionizaciones originadas durante la irradiación con neutrones (alto LET), resultarían superfluas. De esta forma, a igual cantidad total de ionizaciones producidas por ambos tipos de radiación, los neutrones aparecerían como menos eficientes. 2) Las gruesas trazas de ionizaciones producidas por los neutrones inducirían mutaciones letales muy próximas unas de otra, que serían contabilizadas comouna sola debido al método de detección y de allí su aparente menor eficiencia. Para explicar la mayor eficiencia de los neutrones, se ha sugerido que la mayoría de las mutaciones letales recesivas se deberían a daño en dos segmentos cromosómicos, que por plegamientos del cromosoma quedarían muy próximos. La mayor eficiencia de los neutrones para producir rupturas en los dos segmentos cromosómicos adyacentes, daría como resultado una mayor frecuencia de letales respecto de los rayos X. El desconocimiento de la real naturaleza de las lesiones inducidas por neutrones que son detectadas como letales recesivos en Drosophila, deja las hipótesis mencionadas en un plano puramente especulativo. Atento a ello y a fin de caracterizar el daño, en este trabajo se encaró el análisis, mediante pruebas de alelismo, de letales recesivos inducidos por neutrones. En una primera etapa se seleccionaron mutaciones letales recesivas en el cromosoma X inducidas por 3 MeV de neutrones. La frecuencia obtenida con una dosis media de 21,7 Gy fué de 7,9% en 13.679 cromosomas probados. Se calculó que para obtener la misma frecuencia de letales se hubieran requerido 34,34 Gy de rayos X, lo que indica que los neutrones resultaron más eficientes que los rayos X. El valor del RBE fué de 1,58 que está en línea con lo encontrado por otros autores en las mismas condiciones de experimentación. El análisis de los letales se circunscribió a aquellos localizados en un segmento del cromosoma X, comprendido entre las Secciones 18 F4-5 y 20 F4 y que corresponde a las 53 bandas más proximales del cromosoma polité­ nico. Para su selección se usó una duplicación del segmento a estudiar unida al cromosoma Y. La frecuencia de letales localizados íntegramente dentro del segmento fué de 5,5% del total de letales inducidos en el cromosoma X. Esta frecuencia está en relación al tamaño del segmento (53 bandas) y es similar a las encontradas con rayos x en regiones más alejadas del centrómero. Con los letales seleccionados se hicieron pruebas de complementación cruzándolos entre si y con duplicaciones, deficiencias y mutaciones visibles y letales de otros orígenes. Para la interpretación de estas pruebas se consideró que: a) dos letales no alélicos afectan unidades funcionales diferentes; b) dos letales alélicos comparten por lo menos una unidad funcional; c) un letal alélico a dos letales que no son alélicos entre si, afecta como mínimo a dos unidades funcionales que pueden ser adyacentes o no. El estudio permitió ubicar los letales en un mapa del segmento analizado que, con la adición de tres nuevas unidades de complementación identificadas en este trabajo (dos con efecto letal y una con efecto visible), consta de 33 unidades. Del mapa de complementación obtenido surgió que: i) sólo el 3,7% de los letales son dobles, es decir que consisten de dos mutaciones muy próximas una de otra, por lo que se descarta este tipo de lesión comocaracterístico del daño inducido por neutrones; ii) el 49%de los letales inducidos por neutrones afectan una unidad de complementación y el 51% dos o más, es decir que son deficiencias. Cuandose aplican los mismoscriterios seguidos en este trabajo a los datos existentes sobre letales inducidos por rayos X, surge que con este agente sólo el 21%de los letales se debe a deficiencias cromosómicas. De los resultados presentados puede concluirse que del total de daños producidos a una determinada dosis de radiación, los neutrones inducen una mayor proporción de deficiencias cromosómicas que los rayos x. Estas lesiones tienen prácticamente siempre efecto letal en Drosophila y seguramente son menos reparables por un sistema libre de error. Comoconsecuencia, en pruebas de inducción de mutaciones letales recesivas, se recupera una mayor frecuencia de letales cuando se usan neutrones y su RBE respecto de los rayos X es mayor de 1. Se postula que lo mismo debería observarse usando rayoso α u otras partículas pesadas de alto LET.

Este trabajo es un estudio del plasma producido en equipos Plasma Focus, mediante técnicas de mediciones ópticas y el desarrollo de un código de simulación numérica, haciéndose hincapié en la etapa durante la cual existe un plasma denso y caliente ("etapa del foco") y en la etapa inmediatamente anterior a ésta ("etapa de convergencia"). En primer lugar, se describe el funcionamiento de los equipos Plasma Focus, comentándose las cuatro etapas de la descarga: "etapa de ruptura", "etapa coaxial", "etapa de convergencia" y "etapa del foco". A fin de comparar los resultados, se hace un resumen de los antecedentes que existen, en mediciones ópticas, códigos numéricos, y en inestabilidades, del tipo Rayleigh-Taylor, que pueden estar presentes en la tercera etapa. También se discuten los principios de las fotografías Shadow, Schlieren e interferometría holográfica; mostrándose, además, montajes de estos sistemas, como así también, los resultados obtenidos, discutiéndose los errores y limitaciones de los mismos. Se describen las ecuaciones de la magnetohidrodinámica utilizadas, junto con el esquema de cálculo, que contiene un algoritmo denominado FCT ("transporte con corrección de flujo"). Se compara este cálculo numérico con otros anteriores y con los resultados experimentales. Se obtuvieron tres resultados originales (aparte del desarrollo de las técnicas de medición y del cálculo numérico) que son: 1) La presencia de cuatro regímenes distintos en un mismo equipo. 2) Una posible explicación a la presencia o no de las inestabilidades durante la convergencia. 3) La evidencia experimental de columnas que ponen en duda la existencia de equilibrios tipo Bennet para los equipos Plasma Focus.

La operación de fuentes de plasma a presión atmosférica permite aplicar el plasma o su efluente (afterglow) sobre medios biológicos que requieren un entorno a presión atmosférica. El estudio de este tipo de fuentes dio lugar a la difundida técnica de cauterización por plasmas de argón. Más recientemente, surgió un novedoso campo de aplicaciones biológicas sobre tejido vivo con el descubrimiento de que los plasmas no térmicos pueden generar efectos no letales sobre células mamíferas y a la vez producir inactivación de bacterias. Los usos biomédicos de los plasmas no térmicos incluyen aplicaciones dermatológicas en la curación de heridas y úlceras, usos odontológicos en limpieza y desinfección de caries, y aplicaciones oncológicas en el tratamiento localizado de tumores. En esta tesis se desarrollan y caracterizan fuentes de plasma con fines de uso biológico operadas a presión atmosférica con inyección de aire presurizado y basadas en descargas eléctricas de arco no térmico y de barrera dieléctrica. La caracterización física incluyó la evaluación de riesgos de aplicación del efluente sobre tejido vivo mediante mediciones de temperatura, potencia térmica, corriente de fuga e irradiancia UV. Se emplearon las técnicas de espectroscopía de emisión en el rango comprendido entre UV cercano e IR cercano, espectroscopía de absorción IR por transformada de Fourier y espectroscopía de emisión UV en vacío, que permiten identificar especies reactivas atómicas y moleculares presentes en el plasma y en el efluente. Se desarrolló un modelo teórico para descargas de baja corriente en aire a presión atmosférica considerando una lámina catódica con diferentes mecanismos de emisión electrónica y un canal de descarga que incluye las especies y reacciones cinéticas más importantes. El modelo permite determinar la temperatura electrónica, la temperatura del gas y la temperatura vibracional del nitrógeno, así como también inferir los mecanismos de emisión secundaria que sostienen la descarga eléctrica. Los efectos bioquímicos del plasma se estudiaron in vitro mediante el tratamiento de agua desmineralizada y de especies microbianas. El análisis químico del agua tratada evaluó cambios en la acidez y la formación de solutos de importancia fisiológica como nitrito, nitrato y peróxido de hidrógeno. Se estudió la inactivación producida sobre un set de bacterias y hongos en suspensión mediante el conteo de las unidades formadoras de colonias y ensayos de zona de inhibición sobre placas de agar. Adicionalmente, se analizó la inactivación producida en biofilms de P. aeruginosa.

En las últimas décadas, la espectroscopia de correlación de fluorescencia (FCS) se convirtió en un grupo de técnicas ampliamente usadas para estudiar la dinámica de moléculas en sistemas de diversa complejidad. Estas técnicas son mínimamente invasivas y permiten determinar con alta resolución espacio-temporal coeficientes de difusión, constantes cinéticas e interacciones moleculares tanto in vivo como in vitro. En este trabajo de tesis, desarrollamos una combinación de métodos de FCS y simulaciones computacionales para comprender procesos difusivos en sistemas complejos. Las herramientas y conocimientos obtenidos fueron aplicados al estudio de la dinámica de factores de transcripción en embriones tempranos de ratón y al estudio de la difusión en sistemas porosos ordenados. Una pregunta muy importante en el campo de desarrollo embrionario es en qué momento del desarrollo las células que componen el embrión de mamíferos comienzan a ser diferentes entre sí y cómo estas diferencias influencian el destino de las células hijas. Para responder esta pregunta, utilizamos FCS y caracterizamos la dinámica de ciertos factores de transcripción (i.e. Sox2, Oct4 y Cdx2) en el núcleo de las células de embriones tempranos de ratón. Además, para interpretar los resultados obtenidos desarrollamos FERNET (Fluorescence Emission Recipes and NumErical routines Toolkit), una herramienta que permite simular experimentos de FCS en escenarios más complejos y realistas. Nuestro análisis permitió determinar que los datos de FCS pueden ser interpretados por un modelo que considera que los factores de transcripción difunden en el núcleo celular e interactúan con dos poblaciones de sitios en la cromatina, con distintos tiempos de interacción. Estos estudios permitieron determinar que cuando el embrión está formado por tan sólo por cuatro células ya existen diferencias en la interacción de Sox2 con el ADN, las cuales se correlacionarían con el linaje final de la progenie celular. En una segunda etapa, exploramos la difusión de sondas fluorescentes en films de óxidos mesoporosos, materiales sumamente relevantes por sus posibles aplicaciones como sensores, catalizadores, y para la adsorción de gases. A diferencia del escenario anterior, en este caso el sistema es altamente restringido y la geometría es estática. Nuestros estudios permitieron caracterizar la influencia de ciertas propiedades del film (i.e. tamaño de poros y cuellos) en la difusión de una sonda fluorescente. Con el fin de comprender las tendencias observadas en los experimentos realizamos simulaciones estocásticas en sistemas periódicos con potenciales simples.

En los últimos años, la celda solar de puntos cuánticos ha atraído la atención de la comunidad científica como una de las más prometedoras implementaciones del concepto de celda solar de banda intermedia, que de acuerdo a predicciones teóricas basadas en el principio del balance detallado, podría alcanzar una eficiencia superior al 63% bajo máxima concentración de luz solar. Capas de puntos cuánticos embebidas en la región intrínseca de una celda solar p-i-n introducen estados energéticos en la banda prohibida, que actúan como niveles intermedios e incrementan la captación de luz a partir de la absorción de fotones de baja energía. La extracción de los portadores fotogenerados en los estados confinados y la subsiguiente colección en los contactos conducen a un aumento de la corriente de cortocircuito de la celda solar que, según reportes experimentales, es siempre acompañado de una reducción notable de la tensión de circuito abierto, que impide lograr una mejora en la eficiencia con respecto a dispositivos convencionales. La pobre performance lograda por las celdas solares de puntos cuánticos hasta el momento ha impulsado la investigación de estos dispositivos desde el punto de vista de la modelización y simulación. Los modelos aplicados usualmente se basan en la teoría de la banda intermedia y no son capaces de brindar resultados confiables, ya que desestiman los procesos de transferencia de portadores inter-subbanda que involucran a los estados de los puntos cuánticos. En esta tesis se desarrolla un modelo físico para la simulación de celdas solares de puntos cuánticos y se lo aplica al estudio detallado de su performance, haciendo foco particularmente en celdas basadas en materiales semiconductores III-V. Se analiza minuciosamente la dependencia de las características eléctricas y ópticas de estos dispositivos con diferentes parámetros físicos, condiciones de operación y variantes en el diseño. El modelo combina ecuaciones de arrastre-difusión para el transporte en el bulk y ecuaciones fenomenológicas de tasas para la dinámica de los portadores en los puntos cuánticos. A diferencia de otras formulaciones existentes, el modelo desarrollado tiene en cuenta la transición de portadores entre los estados confinados introducidos por las nanoestructuras, y además considera espectros de absorción razonables, lo que conduce a resultados de simulaciones más realistas. Esto está respaldado por la muy buena concordancia con datos experimentales publicados en la literatura.

En esta Tésis se analizan los diversos métodos de Resonancia Múltiple usados en la determinación de los signos relativos de las constantes de acoplamiento spin/spin J. Uno de los métodos de Doble Resonancia, llamado INDOR, presenta en ciertos casos espectros anómalos que impiden su uso en la determinación de signos. Se propone un modelo teórico sencillo de INDOR, cuya aplicación al caso AX se detalla. Los resultados obtenidos, comparados con las mediciones realizadas muestran un buen acuerdo y permiten explicar las anomalías observadas. Se determinan las condiciones para un INDOR óptimo, útil en la determinación de signos. La generalización del modelo a un caso más complejo AX3 también muestra una correcta concordancia con los resultados experimentales. En ciertos casos en que hay una sóla constante J aislada dentro de un sistema multinuclear la Doble Resonancia no permite la determinación del signo de la misma y se utiliza la Triple Resonancia. Se propone un nuevo tipo de experiencia de Triple Resonancia, que se llamó TINDOR (Tickled INDOR) que permite resolver el problema de los signos de las constantes J, con ciertas ventajas sobre otro tipo de experiencias de Triple Resonancia ya conocido (Doble Tickling). Se aplicaron los resultados anteriores a un caso particular de cuatro spines determinándose el signo buscado.