En el presente trabajo se investigaron las propiedades y estructuras de complejos de Co(II) y Ni(II) con ureas sustituídas. Dicho estudio se realizó mediante el análisis e interpretación de la siguiente información experimental: (a) bandas de absorción correspondientes a transiciones electrónicas en las zonas del visible e infrarrojo cercano, (b) momentos magnéticos, (c) bandas de absorción correspondientes a frecuencias de estiramientos C=O y N-H en la zona del infrarrojo, (d) métodos químicos convencionales. Se estudió, además, el comportamiento de estos complejos en soluciones de acetona y acetonitrilo mediante técnicas espectrofotométricas y conductimétricas. La elección de los valores de los máximos de absorción en las bandas anchas fué arbitraria y ha sido hecha por estimación visual del centro de gravedad de la intensidad total. Dichos valores se asignaron a transiciones electrónicas en el que se supuso válido el esquema de campo débil en la Teoría de Campo Ligante. Los valores hallados correspondientes a los parámetros Δ y β fueron congruentes, como información estructural, con los datos de momentos magnéticos correspondientes. Complejos Sólidos: Se sintetizaron e identificaron sólidos complejos del tipo X2[ML6], donde M = Co ó Ni; L= N-metilurea, N-etilurea, N-propilurea, N-butilurea, N,N’-dimetilurea, N,N-dietilurea ó N,N’-etilenurea y X= ClO4, NO3; Cl, Br, I ó 1/2 SO4. Todos ellos son octaédricos y la unión metal-ligante se verifica a través del oxígeno. Se calcularon, además, los parámetros de campo ligante Δ(oct) y β(oct) y fueron comparados con los obtenidos por otros autores para complejos con ligantes oxígeno-donores de comportamiento parecido. Se encontró, en coincidencia con dichos autores, que el impedimento estérico de los ligantes es un factor importante que determina, en gran parte, los valores de los citados parámetros. Por otro lado, se analizó la posible influencia de las interacciones en el sólido. El carácter poco deformable de las ureas sustituídas, condujo a la obtención de especies octaédricas del tipo descripto aún en presencia de aniones polarizables. Por calentamiento cuidadoso de algunos halo-complejos octaédricos de Co(II) se obtuvieron especies tetraédricas del tipo [CoL2X2](L= ureas sustituídas) y se comprobó que el valor de Δ(tetr) está en razonable acuerdo con el promedio que se halló entre los valores de Δ(tetr) correspondientes a las especies [CoX4]= (X= Cl, Br) y [COL4]++ (L= Hexametilfosforamida). Por último se obtuvieron, en algunos casos, complejos del tipo X2Co.3L , con X= Cl, Br y L= ureas sustituídas. Por análisis de las bandas de absorción correspondientes a transiciones electrónicas y de los datos de momentos magnéticos, se infirió que la estructura del complejo es del tipo mixto, [CoX4][CoL6]y no pentacoordinado. Se discutió detalladamente, además, las características que deben presentar los ligantes para que se verifique pentacoordinación. Complejos en Solución: Se usó acetona como solvente con el objeto de estudiar el comportamiento de los complejos y, además, aportar información experimental a la Teoría de Coordinación propuesta recientemente por Drago. Por otra parte, se realizó idéntico estudio con los complejos de Ni(II) en acetonitrilo con la intención de comparar el comportamiento de ambos solventes. Se observó una marcada interacción de dichos solventes al variar las concentraciones. Los hechos observados pueden ser descriptos, mediante ecuaciones, como sigue: (ver las ecuaciones en la tesis). Además, por agregado de ligante libre se obtuvo, en muchos casos, la especie [ML6]++ disuelta ó precipitada como complejo octaédrico original. Por otra parte, para algunas ureas (N,N-dietilurea y N-butilurea), y en complejos con aniones diferentes de los haluros, se logró individualizar la especie [CoL4]++. Los valores hallados, correspondientes a Δ(tetr) y β(tetr) coincidieron con los obtenidos por Drago para [Co(HMPA)4]++ (HMPA=hexametilfosforamida). Se atribuyó este hecho a impedimentos estéricos de los ligantes. Los resultados obtenidos, al estudiar a los complejos en soluciones, sirvieron para confirmar: (a) la energía de estabilización tetraédrica favorable para complejos de Co(II) respecto de la de los complejos de Ni(II) y (b) ambos solventes son del tipo b de la clasificación de Drago. Sin embargo se comprobó que, en los casos estudiados, la acetona interactúa más que el acetonitrilo.