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Hidrogenación selectiva de alquinos insaturados para la obtención de productos de química fina de alto valor agregado

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Autores/as: María Juliana Maccarrone ; Juan Carlos Yori ; Luis Alberto Gambaro ; Graciela Teresita Baronetti ; Sergio Rubén de Miguel ; Mónica Esther Quiroga

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 2013 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias químicas - Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

La importancia de la hidrogenación selectiva de dobles y triples enlaces carbono – carbono reside en que es una de las reacciones fundamentales para la síntesis de productos de Química Fina y de la industria química en general. En la presente tesis se realizó un estudio de las reacciones de hidrogenación parcial de 1-heptino y 3-hexino en fase líquida empleando catalizadores monometálicos y bimetálicos de tungsteno, níquel y paladio soportados en gama-alúmina. Las reacciones se llevaron a cabo en un reactor semicontínuo en las siguientes condiciones de reacción: temperaturas de reacción: 273- 323 K; presión de hidrógeno: 1,4- 2,4 bar y concentración inicial de alquino: 0,1-0,2 mol L-1. Los catalizadores fueron preparados mediante el método de impregnación por humedad incipiente y luego caracterizados mediante análisis químico, superficie específica y tamaño de poro, dispersión, difracción de rayos X (DRX), reducción a temperatura programada (RTP) y espectroscopía fotoelectrónica de rayos X (XPS). En la hidrogenación parcial de 1-heptino, el catalizador de paladio fue más activo y selectivo que el de níquel y tungsteno. Se realizó un estudio del modelado cinético y se obtuvo que para tungsteno y níquel existe una limitación cinética en la adsorción de hidrógeno que no se encuentra en el caso del paladio. En la hidrogenación parcial de 3-hexino, los catalizadores que contienen paladio fueron los más activos. La selectividad a productos se modificó muy poco con la temperatura y se determinó un esquema de tres reacciones en paralelo donde el 3-hexino se transforma principalmente en Z-3-hexino (mayor a 90%).
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Hidrogenación selectiva de furfuraldehído en fase líquida empleando catalizadores metálicos y multimetálicos soportados

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Autores/as: Andrea Beatriz Merlo ; Mónica Laura Casella

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 2010 SEDICI: Repositorio Institucional de la UNLP (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias naturales - Ciencias químicas  

La tendencia a la utilización de materias primas renovables ha impulsado a los investigadores a estudiar el aprovechamiento de productos derivados de la biomasa, tendiendo a disminuir de esta manera el uso de compuestos provenientes del petróleo. A partir de estos productos químicos de origen natural se busca obtener derivados con un mayor valor agregado, siendo la catálisis heterogénea una muy buena herramienta para la obtención de los mismos en una forma más sostenible. El furfuraldehído (furfural) es una de las sustancias química que puede ser conseguida fácilmente a partir de la biomasa, parece ser el único producto orgánico insaturado obtenido en gran volumen a partir de carbohidratos y es además un reactivo clave para la producción de compuestos no derivados del petróleo. La familia de compuestos primarios que pueden obtenerse a partir del furfural resulta muy amplia, sin embargo el 65 por ciento de toda la producción de furfural se transforma en alcohol furfurílico. Dicho producto será centro de estudio de este trabajo de tesis dado que el mismo es posible obtenerlo a partir de la hidrogenación catalítica del aldehído α,β-insaturado mencionado. En el desarrollo del Capítulo I se realizó un minucioso estudio bibliográfico de los aspectos relevantes que sirvieron como punto de partida para la realización del presente trabajo. Se describieron brevemente, a modo de introducción, conceptos básicos como ventajas y características de la catálisis heterogénea, tipos de catalizadores heterogéneos y su obtención (en especial para sólidos soportados), soportes, fase activa, modificadores, etc. Se detalló el uso de estos catalizadores heterogéneos en reacciones de hidrogenación de compuestos carbonílicos, describiendo en detalle los principales aspectos a la hora de mejorar la actividad y/o selectividad de una reacción. En el Capítulo II se describieron los aspectos fundamentales sobre el origen de la biomasa, sus derivados y las rutas que conducen a la obtención del furfural, haciendo hincapié en sus características generales y en el valor agregado de sus productos de reacción, principalmente el alcohol furfurílico. En el Capítulo III se detallaron los métodos de preparación y caracterización de los catalizadores monometálicos soportados sobre SiO2 y TiO2 (M/SiO2 (M = Pt, Ni y Rh) y Pt/TiO2 y los sistemas bimetálicos (PtM/SiO2 y PtSn/TiO2 (M = Sn y Ge) utilizados en la reacción de hidrogenación de furfural. En el Capítulo IV se analizaron los efectos del metal de base, del soporte utilizado (un óxido parcialmente reducible (TiO2) y un soporte inerte (SiO2)), la temperatura de reacción, las características del solvente y la posible formación de productos secundarios con el mismo. Dichos resultados nos llevaron a seleccionar las condiciones de reacción más apropiadas y a determinar el sistema monometálico que demostró ser más activo y selectivo para la reacción estudiada. El análisis se completó con el estudio de la estabilidad del mismo luego de tres ciclos de reacción. En los Capítulos V y VI se analizó la hidrogenación del furfuraldehído empleando los diferentes catalizadores bimetálicos presentados en el Capítulo III. En el Capítulo V la investigación se centró en los sistemas modificados con estaño (MSny M = Pt, Rh y Ni), con distintas relaciones atómicas y soportados sobre los sólidos mencionados en el capítulo IV, obteniéndose los mejores resultados para las relaciones atómica 0,2-0,4. Se utilizó también un precursor de Sn soluble en agua (Bu3SnOH) con el fin de trabajar en condiciones más benignas para nuestro medio ambiente. Por último, al igual que en el capítulo IV se estudió la estabilidad de los catalizadores, analizando tanto la actividad como la selectividad de los sistemas bimetálicos que demostraron ser los más eficientes. En el Capítulo VI se estudió el efecto del agregado de germanio (GeBu4) sobre el catalizador monometálico Pt/SiO2 y se los comparó con los sitemas PtSny/SiO2.
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Hidrogenación selectiva de la cadena lateral de compuestos vinil-aromáticos de naftas de craqueo

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Autores/as: Carolina Paola Betti ; Quiroga Mónica Esther ; Luis Alberto Gambaro ; Sergio Ruben De Miguel ; Graciela Teresita Baronetti ; Mazzieri Vanina Alejandra

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No requiere 2012 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias químicas - Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

An important industrial application is the partial hydrogenation of unstable reactive compounds contained in refinery streams from the pyrolysis cracking or other heavier cuts. Pyrolysis gasoline product is a boiling range of naphtha, with carbon numbers between C5-C11, with high content of aromatics and olefins, used for mixing with fuel or as raw material for extraction of aromatic compounds high commercial value as benzene, toluene and xylene. Depending on the cut pyrolyzed, pyrolysis gasoline containing greater or lesser amount of sulfur and other heteroatoms. This thesis aims to deepen the knowledge on the subject of the removal of hydrocarbons responsible for the instability in the presence of sulfur compounds and without causing the modification of desirable compounds (paraffins and aromatics), preserving the octane rating of the pyrolysis gasoline. Compounds present in the pyrolysis gasoline responsible for the formation of gum during storage of gasoline or, worse still within the motors are styrene and dienes. The reaction of selective hydrogenation of styrene is a test reaction for hydrogenation of olefins in the presence of aromatic compounds and for the purification of industrial hydrocarbon streams. The primary objective was to design pursued mono and bimetallic catalysts which are highly active, selective, sulforresistentes, with optimum mechanical properties and reused for the reaction of selective hydrogenation of styrene to ethylbenzene.
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Hidrogenación selectiva del aceite de pepita de uva

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Autores/as: Rodolfo C. Antonissen ; Pedro Cattaneo

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No requiere 1947 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto
Fil:Antonissen, Rodolfo C.. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.
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Hidrogenólisis selectiva de bio-glicerol a 1,2-propilénglicol sobre catalizadores de cromito de cobre

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Autores/as: Agustín Brondino ; Miguel Ángel Baltanás ; Adolfo Castro Luna ; Hugo Destefanis ; Carlos Querini ; Andran Lionel Bonivardi

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No requiere 2016 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias físicas  

El objetivo del presente trabajo fue analizar el desempeño de catalizadores de cromito de cobre, promovidos con bario, en la síntesis selectiva de 1,2-propiléglicol a partir de glicerol. Se evaluó la actividad catalítica de un conjunto de catalizadores preparados con distintas concentraciones del promotor, lixiviados o no, en un reactor tubular de lecho fijo operado en condiciones de conversión integral. Se analizó el desempeño de los catalizadores bajo sucesivos ciclos de reacción-reactivación y se encontró que la desactivación inicial característica de estos materiales puede asociarse a un cambio en el estado de oxidación del cobre activo. El estudio en conjunto de todos ellos permitió establecer que el bario actúa como promotor en la estabilidad catalítica, al menos a largo plazo, cumpliendo un rol de soporte estructural. Con el catalizador de mejor desempeño se realizó un estudio cinético operando en modo continuo. Para interpretar los resultados experimentales se utilizó un modelo cinético de tipo Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson basado en el mecanismo de deshidratación/hidrogenación y con adsorción competitiva en un solo sitio. El modelo considera la influencia en la velocidad de reacción global de la presencia de glicerol tanto en fase vapor como líquida, producto de la condensación capilar −indeseada− dentro de los poros del catalizador.
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Hidrolasas de látex de especies del género Araujia: Purificación y caracterización de las enzimas proteolíticas

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Autores/as: Walter David Obregón ; Nora Silvia Priolo de Lufrano

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No requiere 2008 SEDICI: Repositorio Institucional de la UNLP (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias biológicas  

Muchas plantas contienen látex, que es exudado cuando las mismas son dañadas, habiéndose detectado un considerable número de proteínas presentes en esta secreción. Sin embargo el rol de estas proteínas, entre las cuales hay varias enzimas, es aún motivo de especulación entre los fisiólogos vegetales. En un buen número de casos el látex contiene proteasas, a veces en cantidades tan elevadas que han dado lugar a su aprovechamiento biotecnológico (papaína, ficina). En un trabajo reciente (Konno et al., 2004) parece haber quedado demostrado que algunas proteasas juegan un importante papel en la defensa de la planta frente al ataque de insectos fitófagos. De todos modos este hecho no parece estar generalizado, ya que el látex de muchas plantas parece no contener proteasas, o al menos no contenerlas en su forma biológica activa, si se atiende a la información bibliográfica existente. Por otra parte la presencia de tejidos laticíferos tampoco es una constante en las plantas, sino que por el contrario está limitada a algunos grupos taxonómicos, siendo característica su presencia en las familias Caricaceae, Moraceae, Euphorbiaceae, Apocynaceae y Asclepiadaceae, entre otras. En base a esta información y a la experiencia existente en el LIProVe en el aislamiento de fitoproteasas presentes en laticíferos, se decidió analizar el contenido de este tipo de enzimas en dos especies que crecen en la zona: Araujia angustifolia (Hook et Arn.) Decaisne y A. hortorum Fourn (Asclepiadaceae).
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Hidrólisis de maderas cultivadas en la República Argentina "Sauce Llorón y Álamo"

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Autores/as: Juan Carlos Valverde ; Carlos Gini Lacorte

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No requiere 1947 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto
La falta de materia prima en ciertos países, impulsó a sus técnicos a efectuar estudios que los llevaran a encontrar sustancias que suplantaran a las mismas. Así nos encontramos con la madera, que durante muchos siglos han servido como principal fuente de carbón y actualmente se ha colocado como una de las más importantes materias primas de industrialización Química. La madera tiene como uno de sus principales componentes a la celulosa, sustancia de alto peso molecular, y formada por moléculas de glucosa. De aquí que se comenzaran a efectuar estudios de hidrólisis sobre la madera tal cual como se habían efectuado sobre celulosa propiamente dicha. Al principio del siglo presente se hicieron en Estados Unidos de Norte América experimentos sobre hidrólisis de la madera y como consecuencia el aprovechamiento de los azúcares reductores obtenibles. Se trataba el aserrín proveniente de la madera tal cual con ácidos diluidos y a temperaturas superiores a la de ebullición. La primera fábrica de alcohol de madera fué creada en el año 1910 en Georgetown (Estado de Carolina del Sur), por Ewen y Tomlinson. Esta hidrólisis se efectuaba con ácido sulfúrico diluido, siendo los rendimientos en alcohol menores que los calculados teoricamente. Scholler aplicando el mismo principio de hidrólisis bajo presión obtuvo mejores rendimientos, alcanzando entre un 60 y 70 por ciento del teórico. Mayor porcentaje se puede obtener usando para la hidrólisis de la celulosa de la madera, ácido clorhídrico concentrado a temperatura ambiente. Willstater y Zechmeister descubrieron que la celulosa es soluble en ácido clorhídrico concentrado, de 40 por ciento; de esta forma se puede obtener glucosa, a partir de celulosa en tiempo relativamente corto, llegando el rendimiento al cien por cien de la posible producción teórica, Erich Hagglund y Friedrich Bergins en el año 1916 desarrollan un proceso basado en el de Willstater y Zechmeister pero suplantando la celulosa por la madera. La hidrólisis de la madera es una reacción química simple, el agua actua en presencia del ion hidrógeno sobre la celulosa llevandola al estado de glucosa. W.N.Hawort, K.Freudenberg y otros suponen que la molécula de celulosa es una larga cadena de moléculas de celobiosa, es decir que están encadenadas en el polisacárido glucosidicamente y de la misma manera numerosos restos de glucosa, y según el principio de la unión celobíosica (unión β-glucosídica por el átomo de oxigeno del carbono 4) respondiendo por lo tanto a la siguiente fórmula: [ver Tesis]
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Hidrólisis, sacarificación y fermentación alcohólica de la madera

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Autores/as: Carlos Rappaport ; Carlos Gini Lacorte

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 1951 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto
Se ha desarrollado un método analítico rápido para la hidrólisis de materias celulósicas hasta la obtención de azúcares reductores en una forma aproximadamente cuantitativa. El método comprende el tratamiento de la materia celulósica con ácido sulfúrico de 72 por ciento durante 45 minutos a una temperatura de 30°C, seguido por una hidrólisis secundaria durante una hora a 15 libras de presión en una autoclave o durante 4 horas y media a temperatura de ebullición. Los resultados obtenidos demuestran que el rendimiento en azúcares reductores varía según las condiciones en que se hacen las determinaciones. La fermentación del mosto de azúcar neutralizado es dificultosa excepto bajo condiciones especiales. La presencia de productos de descomposición y la falta de factores de crecimiento contribuyen a esa dificultad. La neutralización de los hidrolizados ácidos en presencia de pequeñas cantidades de sustancias reductoras a 138°C, seguida de un período de decantación relativamente grande antes de filtrar, da un mosto que puede ser fermentado anaeróbicamente en 14 a 20 horas con dos porciento en volumen del destilable.
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Hidrolizados caseínicos totales y fraccionados: Evaluación de su acción promotora del crecimiento y estimulante de propiedades tecnológicas de las bacterias ácido lácticas

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Autores/as: María Carolina Rey ; Arturo Carlos Simonetta ; Oscar Garro ; María Cristina Lurá ; Carlos Zalazar ; Georgina Guadalupe Tonarelli

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 2009 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Agricultura, silvicultura y pesca  

En las caseínas han sido localizadas muchas fracciones polipeptídicas específicas obtenidas por tratamiento lítico de la molécula proteica con enzimas específicas. Algunos de estos péptidos mostraron actividad modificadora de la proliferación de células, actividad que resultó dependiente de la concentración de los mismos en el medio de cultivo. En el presente trabajo se investigó la acción de un hidrolizado caseínico comercial y de una de las cuatro fracciones obtenidas a partir del mismo sobre el crecimiento de bacterias ácido lácticas (BAL) y sobre sus propiedades tecnológicas. Las fracciones peptídicas se obtuvieron mediante Cromatografía de Filtración por geles. Se estudió la cinética de crecimiento y las propiedades tecnológicas de cepas de BAL pertenecientes a los géneros Lactobacillus, Lactococcus, Enterococcus y Streptococcus en cinco medios de cultivo de formulación propia, donde se evaluó el agregado al lactosuero de distintas concentraciones del hidrolizado caseínico comercial y de la fracción peptídica seleccionada. Se demostró el efecto promotor del crecimiento que poseen el hidrolizado caseínico y su secuencia peptídica fraccionada sobre las BAL. Se determinó la mayor conveniencia del agregado al lactosuero del hidrolizado caseínico comercial, quedando en segundo lugar el uso de la fracción peptídica en estudio. Se pudo comprobar también el efecto estimulante que posee el hidrolizado caseínico y su fracción peptídica cuando se los incorpora al lactosuero sobre algunas de las propiedades de interés tecnológico-alimentario que poseen las BAL, como la actividad acidificante y lipolítica, la capacidad bacteriocinogénica y la cinética de crecimiento en leche de la mayoría de las cepas ensayadas.
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Hierro en la República Argentina

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Autores/as: Nélida María Carmen Canessa

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 1951 Biblioteca Digital (FCE-UBA) (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ingeniería de los materiales