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Catalizadores metálicos soportados para la obtención de gas de síntesis mediante reformado seco de metano

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Autores/as: Silvia Carolina Palmira Maina ; Osvaldo Antonio Scelza ; Manuel Karim Sapag ; Mónica Laura Casella ; María Alicia del Huerto Ulla ; Sergio Rubén de Miguel

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 2016 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias químicas - Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

Se estudiaron catalizadores de Ru e Ir soportados sobre gamma alúmina pura y modificada con metales alcalinos (Na y K) y alcalinotérreos (Ba, Ca y Mg) a fin de obtener materiales catalíticos con elevada actividad, selectividad y estabilidad en la reacción de reformado seco de metano para la obtención de gas de síntesis (hidrógeno + monóxido de carbono), con una mínima desactivación por deposición de carbón y una prolongada vida útil. Se determinó la superficie específica y volumen de poro de los soportes, se ensayaron en la reacción de deshidratación de 2-propanol y se caracterizaron por DRX y TPD. Los catalizadores se caracterizaron por TPR, XPS y TEM. Todas las formulaciones catalíticas fueron activas en la reacción de reformado de metano con dióxido de carbono a 750°C, previa reducción con hidrógeno a la temperatura de reacción. Las formulaciones catalíticas más promisorias fueron ensayadas durante largos tiempos de reacción (59 h) a fin de evaluar la estabilidad de la fase metálica (TPO) y se analizó el efecto del tamaño de las partículas metálicas por TEM. Por último se realizaron ensayos adicionales para estudiar el posible mecanismo de reacción, analizando el efecto del dióxido de carbono y del metano sobre los soportes y catalizadores ya que, en estos catalizadores de Ir y de Ru soportados sobre alúminas dopadas, existiría un mecanismo continuo de limpieza del carbón que se va formando por la descomposición del metano. Este mecanismo permitiría que el catalizador permanezca libre de coque durante tiempos prolongados de reacción.
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Catalizadores multimetálicos soportados en espinelas para obtención selectiva de olefinas a partir de parafinas livianas

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Autores/as: Sonia Alejandra Bocanegra ; Sergio Rubén de Miguel ; Carmen Victoria Cáceres ; Daniel Eduardo Damiani ; Juan Carlos Yori ; Osvaldo Antonio Scelza

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 2009 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias químicas - Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

The more important light oleffins (C2 –C5) in petrochemical processes are ethylene, propylene and butenes. These compounds are produced in the industry mainly for thermal cracking of alcanes (ethane, propane, butane), but can be also produced by catalytic dehydrogenation of alcanes. This thesis includes the development of bimetallic and trimetallic catalysts supported on magnesium spinel to be used in the selective dehydrogenation of n-butane to butenes, and follows objectives: 1) Development of different synthesis methods of the magnesium spinel, and characterization of the synthesized materials. 2) Study of the influence of the different synthesized spinels on the catalytic properties of metallic phase of the catalysts employed in butane dehydrogenation. 3) Investigation of the effect of the following metals addition to Pt: first, Sn and Pb, second, In and Ga, on the properties of metallic phase and the catalytic performance in butane dehydrogenation of the different catalysts. 4) Study of the catalytic stability through essays of successive cycles of reaction-regeneration. The modifications of catalytic properties along the cycles of the different catalytic formulations essayed were observed. The characterization of the different supports and catalysts were carried out by different techniques: XRD, TGA, chemical analysis, BET isotherm, hydrogen chemisorption, SEM, acidity analysis, TPR, TEM, XPS and test reactions of metallic phase. Also, the catalysts were essayed in the n-butane dehydrogenation, both in flow and pulse equipments.
tesis Acceso Abierto
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Catalizadores para la desoxigenación de compuestos modelo de Bio-Oil

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Autores/as: María Soledad Zanuttini ; María Ariela Peralta ; Luis Cadus ; Mónica Casella ; Ulises Sedran ; Carlos Querini

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 2014 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

En este trabajo se estudian catalizadores para la desoxigenación de compuestos característicos de bio-oil obtenido por pirólisis rápida de biomasa, de manera de transformarlos en fracciones valiosas para ser utilizados como combustibles líquidos. Los catalizadores se seleccionaron para activar las reacciones de deshidratación de alcoholes, descarbonilación de aldehídos y cetonas, y descarboxilación de ácidos. Se escogieron catalizadores bifuncionales metal-ácido de platino, paladio, níquel o fierro, soportado en materiales de distinta acidez: alúminas, sílices o zeolitas HBEA, y HBEA modificada. La mayor parte de los resultados reportados hasta el momento sobre desoxigenación de bio-oil no han sido del todo exitosos debiéndose fundamentalmente a dos razones: 1) se usa un alto consumo de hidrógeno, o 2) en condiciones de bajo consumo de hidrógeno (con catalizadores ácidos) no se logra desoxigenar una fracción muy importante del bio-oil como es la fracción fenólica. Basado Es por ello que en este estudio se tomaron como compuestos modelo: m-cresol, fenol y anisol y se trabajó sin sobrepresión. Los resultados mostraron que es posible desoxigenar compuestos aromáticos oxigenados con catalizadores bifuncionales de baja acidez, con hidrógeno a presión atmosférica. El rendimiento hacia el producto deseado se puede regular mediante la carga de metal, la relación H2/reactivo y la temperatura de reacción. La desactivación del catalizador se debe a productos de condensación depositados sobre la superficie del catalizador, con una fracción importante de coque formado sobre las partículas metálicas. Además, se realizó el estudio de diferentes alternativas de regeneración de los catalizadores que presentaron los mejores resultados.
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Catalizadores Pd y Ni soportados para la hidrogenación selectiva de estireno a etilbenceno

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Autores/as: Jorge Humberto Sepúlveda Flores ; Nora Susana Figoli ; Carlos Raul Apesteguía ; Miguel Baltanas ; Daniel Damiani

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No requiere 1992 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ingeniería de los materiales  

The main subject of this thesis is the study of the effect of the support (alumina, silica, zirconia, or titania) on the selective hydrogenation of styrene into ethylbenzene using supported Pd and Ni catalysts. The catalysts were prepared by incipient wetness impregnation and ionic exchange. By Na addition to the alumina support different Pd concentration profiles along the particle radius were obtained. This was due to changes in the precursor-support solubility. Since there exists a great body of literature explaining the differences in the catalytic behavior for a given metal/support system, the performance of the catalysts was explained in terms of the degree of metal-support interaction. Silica is one of the supports that has the lowest metal-support interaction with Pd. Meanwhile Pd/silica catalysts have the highest activity in hydrogenation of styrene into ethylbenzene. Ionic exchance of Pd(NH3)4 on silica enabled a wide and controlled distribution of particle sizes. Styrene hydrogenation is insensitive to the structure for dispersion in the 15-85% range. When the precursor salt has chlorine the small Pd clusters display a marked decrease of the turnover frequency due to the inhibiting effect of chlorine on small Pd particles. In the case of supported Ni catalysts the turnover frequency was found to remain constant for metal contents between 3-10% and the reaction was structure-insensitive. In comparison to Pd, Ni has an activity an order of magnitude lower.
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Catalizadores Pt,Rh,K soportados en La2O3 y CeO2 para eliminación de hollín y óxidos de nitrógeno

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Autores/as: Bárbara Sabrina Sánchez ; Carlos Alberto Querini ; Teresita Garetto ; Miguel Ángel Laborde ; Luis Alberto Arrúa ; Eduardo Ernesto Miró

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No requiere 2010 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ingeniería de los materiales  

Se estudiaron catalizadores para la eliminación de los dos principales contaminantes presentes en los gases de escape de motores diesel: hollín y NOx. El principal objetivo es contribuir al desarrollo de sistemas que combinen filtros con trampas catalíticas para la eliminación simultánea de ambos contaminantes. Teniendo en cuenta esto, se estudiaron sólidos que contienen ingredientes activos para la combustión del hollín (Ce, La, K) y a su vez efectivos para retener los NOx (La, K), combinados con Pt y Rh. En general, los catalizadores soportados sobre CeO2 exhibieron una actividad levemente superior a aquellos soportados en La2O3, para la combustión de hollín en corriente de NO/O2, y con un pre-lecho catalítico que favorece la oxidación del NO a NO2. El La2O3 tiene una capacidad de interactuar con los NOx mucho mayor a la del CeO2, y asi mayor probabilidad de que los NOx se adsorban en su superficie en lugar de reaccionar con el hollín. Los catalizadores soportados en La2O3 fueron estudiados en relación a su capacidad como trampas de NOx. Se demostró que el potasio aumenta la capacidad de adsorción, pero también la estabilidad de las especies adsorbidas. Por el contrario, los metales nobles promueven la descomposición de dichas especies, aunque al estar combinados con potasio este efecto es menos notorio. A pesar de que en atmósfera inerte la descomposición de las especies nitrato fue más favorecida por los catalizadores de Rh, el catalizador Pt,K/La2O3 mostró mayor eficiencia para la reducción de los NOx adsorbidos, en corriente de H2.
tesis Acceso Abierto
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Catalizadores soportados a base de metales no nobles altamente dispersos para la obtención de gamma-butirolactona a partir de anhídrido maleico

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Autores/as: Matías Ezequiel Bertone ; Alberto Julio Marchi ; Patricia Vázquez ; Gabriela Tonetto ; Sergio de Miguel ; Teresita Francisca Garetto

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No requiere 2016 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias químicas - Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

Por hidrogenación de anhídrido maleico puede producirse gamma-butirolactona, que posee una amplia variedad de usos en la industria química. En trabajos previos, con catalizadores de metales no-nobles preparados por impregnación a humedad incipiente, se logró obtener gamma-butirolactona en fase gas y a presión atmosférica, pero se requirieron temperaturas elevadas. Con el objetivo de lograr una alta actividad y selectividad a gamma-butirolactona a menores temperaturas, en esta tesis se estudiaron catalizadores de metales no-nobles, preparados por precipitación-deposición a pH constante. Se prepararon y caracterizaron muestras monometálicas de cobre, cobalto y níquel sobre sílice, y de níquel sobre sílice-alúmina. Se determinó que utilizando precipitación-deposición se forman hidroxisilicatos, diferentes a los óxidos que se obtienen utilizando impregnación, lo que permite obtener por reducción, una fase metálica compuesta por nanopartículas distribuidas homogéneamente sobre la superficie del soporte. El níquel fue el metal más activo, selectivo y estable de los tres. A su vez, al soportarlo sobre sílice-alúmina mejora notablemente la actividad y selectividad del catalizador, debido a su fase metálica superficialmente diferente y a la presencia de sitios duales metal-ácido que producen selectivamente gamma-butirolactona. Este catalizador se desactivó parcialmente hasta alcanzar un estado estacionario, logrando rendimientos finales de hasta el 81 % a 195 ºC, contra un 55 % a 220 ºC para el mejor monometálico impregnado. Por último se estudió la adición de cobre a este catalizador. Adicionando bajas proporciones de este metal se logró disminuir la desactivación del catalizador y aumentar su actividad, hasta un óptimo observable a 170 ºC.
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Catálogo de candidatas a supercáscaras de hidrógeno neutro en la parte externa de la Vía Láctea

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Autores/as: Laura Andrea Suad ; Edmundo Marcelo Arnal ; Silvina Cichowolski

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No requiere 2013 SEDICI: Repositorio Institucional de la UNLP (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias físicas  

El medio interestelar (MIE) no sólo no es homogéneo sino que además posee una compleja topología que se manifiesta por la presencia de una variedad de estructuras tales como arcos, gusanos, cáscaras y supercáscaras. En particular, las supercáscaras se encuentran entre los objetos más enigmáticos e interesantes del MIE de una galaxia. Las mismas se detectan mayoritariamente en la emisión de la distribución de hidrógeno neutro (HI) como mínimos en la emisión de HI rodeados, total o parcialmente, por ”paredes” de mayor emisión. Las supercáscaras pueden expandirse a velocidades de varias decenas de kilómetros por segundo. Con tiempos dinámicos de vida del orden de decenas de millones de años, las supercáscaras sobrevivirían a las estrellas de gran masa que pudieran haberle dado origen (si ese hubiese sido el mecanismo que las originó), por lo que las mismas podrían ser usadas como registros fósiles para estudiar los efectos de formación estelar en la Vía Láctea. En esta Tesis se ha realizado un nuevo catálogo de candidatas a supercáscaras utilizando una combinación de un método automático de detección más uno visual. Una particularidad que tiene nuestro algoritmo de búsqueda automática es que es capaz de detectar estructuras que no están completamente cerradas, o sea, que no están completamente rodeadas por paredes de emisión de HI. Este hecho permitió estudiar el porcentaje de estructuras que tienen su lado ”abierto” hacia al halo de la Galaxia, lo cual convertiría a estas estructuras en candidatas a objetos identificados como ”chimeneas” galácticas. Se han detectado un total de 575 estructuras en la parte externa de la Galaxia a las cuales se les han determinado algunos parámetros físicos como por ejemplo: las distancias, dimensiones, edades dinámicas, velocidades radiales de los centroides, rangos de velocidades donde se detectan. A cada estructura se le ajustó una elipse la cual tiene como parámetros los semiejes mayor y menor y el ángulo de inclinación del semieje mayor con respecto al plano de la Galaxia. Se ha determinado la distribución de las supercáscaras en la Vía Láctea, así como también las principales propiedades estadísticas de los parámetros (tamaños lineales, velocidades de expansión, distancias galactocéntricas, dimensiones, edades dinámicas) encontrados para las mismas. Se ha comparado el catálogo obtenido con catálogos similares realizados por otros autores. También se ha analizado la posible presencia, en el interior de las estructuras, de objetos estelares que pudieron haberle dado origen. Por último se estudió en detalle una de las estructuras catalogadas, GS 100-02-41, la cual presenta evidencia de formación estelar inducida.
tesis Acceso Abierto
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Catálogo descriptivo de los impresos españoles de los siglos XVI y XVII en la Biblioteca Gutiérrez: Sala de colecciones especiales de la Biblioteca de Congreso

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Autores/as: Manuel Saavedra ; Leonardo Funes

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 2015 FILO:Digital (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Medios de comunicación  

El presente trabajo está enfocado en la descripción y análisis bibliográfico de un valioso segmento de la biblioteca de Juan María Gutiérrez, conformado por impresos españoles de los siglos XVI y XVII. Este ilustre argentino fue un dedicado bibliófilo que incluyó en su colección varios ejemplares salidos, principalmente, de las prensas madrileñas antes del año 1700, que escribió un catálogo manuscrito de su propio fondo, consignó anotaciones en sus márgenes a lápiz o a tinta, y que los citó en sus artículos y trabajos sobre la literatura de la Colonia. Teniendo en cuenta que de cada uno de los doce impresos españoles de la Biblioteca Gutiérrez existen otros ejemplares en colecciones y fondos europeos y de las Américas que se encuentran catalogados, son material de investigaciones literarias, y pueden ser leídos en bibliotecas digitales, se precisa hacer un catálogo descriptivo de los libros españoles de la Biblioteca Gutiérrez, a fin de dar noticia de su existencia a la comunidad de investigadores.
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Catecolamina-beta alanil ligasa (cbal), enzima clave en el metabolismo de neurotransmisores en los insectos

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Autores/as: Martín Mariano Pérez ; Luis Alberto Quesada Allué

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 2004 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto

Cobertura temática: Ciencias biológicas  

En la presente Tesis se ha estudiado la enzima NBAD-sintetasa, responsable de la síntesis de NBAD, el principal precursor de esclerotización de las cutículas marrones de los insectos. Se la caracterizó en detalle y se estudió su expresión en el ciclo de vida de C. capitata. El aporte principal ha sido, justamente, el estudio en detalle de esta enzima. Anteriormente a esta Tesis, ésta era una enzima prácticamente desconocida. Si bien se había postulado que el NBAD era el principal precursor de esclerotización de las cutículas marrones de los insectos, excepto nuestro laboratorio, nadie había publicado nada sobre la enzima que lo sintetiza. Se determinó la expresión de la NBAD-sintetasa en la metamorfosis. Se la caracterizó y se demostró que la misma posee una amplia especificidad de sustratos. Se demostró por primera vez la actividad de esta enzima en sistema nervioso y respuesta inmune. Se clonó y secuenció por primera vez un mutante melánico de D. melanogaster, carente de esta actividad enzimática. Por su amplía especificidad de sustratos hemos denominado a esta enzima como Catecolamina-B-alanil ligasa (CBAL). Los principales resultados obtenidos son: -Se determinó el patrón de expresión de la enzima en el tejido epidérmico durante el ciclo de vida de C. capítata. La actividad de esta enzima se detectó en momentos muy acotados del ciclo de vida, coincidiendo con los momentos en que los individuos necesitan esclerotizar sus cutículas. Esta actividad es dependiente de la hormona de la muda 20-OH-ecdisona. La actividad está ausente en el tegumento de las larvas, pues las mismas son de cutícula blanda y no sufren el proceso de esclerotización. El primer momento durante el ciclo de vida en que se detectó la actividad fue en las prepupas cuando se forma el pupario. Luego de varias horas la actividad fue indetectable hasta el estadío de adulto farado donde se volvió a registrar la actividad extendiéndose ésta hasta la emergencia del adulto. -Se descubrió y se dosó por primera vez in vitro la actividad NBAD-sintetasa en tejido nervioso. Se estudió el patrón de expresión y se determinó que la actividad en este tejido es constante a lo largo del ciclo de vida. Incluso se detectó actividad en el “cerebro” de las larvas, hecho significativo puesto que en este estadío nunca se detectó esta actividad en la epidermis. En adultos se demostró que la actividad en el sistema nervioso permanece constante durante todo el estadío, mientras que en la epidermis, luego de las primeras 48 horas, cuando ya ha finalizado el proceso de la esclerotización, no se detecta más la actividad. - Por primera vez se observó que la NBAD-sintetasa participa en la respuesta inmune innata de los insectos. Esta actividad se manifiesta solamente cuando los individuos son invadidos por un patógeno o cuando se produce una injuria en la cutícula. También se determinó la función antibacteriana del NBAD. - Se caracterizaron las diferentes actividades enzimáticas y se concluyó que todas corresponderían a una misma enzima. La misma mostró una amplia especificidad de sustrato, siendo capaz de conjugar β-alanina con catecolaminas, indolaminas e imidoaminas. Por primera vez se logró sintetizar in vitro: NBANE, NBAOA; NBATA, NBASHT, NBAHA (carcinina) y NBATyr (sarcofagina). Debido a la amplia especificidad de sustrato que mostró, hemos denominado a esta enzima como “Catecolamina-β-alanil ligasa” (CBAL). - Se estudiaron los mutantes melánicos niger de C. capitata y ebony de D. melanogaster. Se determinó que ambos mutantes son homólogos; los dos carecen de la actividad NBAD-sintetasa en epidermis (esclerotización y respuesta inmune) y en sistema nervioso. Ambos mutantes muestran deficiencias en el comportamiento. El estudio de los mutantes demostró que las proteínas responsables de las actividades enzimáticas corresponden a un único gen. - Se clonó y secuenció el gen ebony de D. melanogaster en la cepa salvaje y el mutante e4. Se demostró, mediante Northern blots, que el ARNm del mutante es de menor tamaño que el de la cepa salvaje. Luego se secuenció y se comprobó que el gen del mutante posee una deleción de 447 pb en el primer exón. Además se observó que en el sitio de la deleción se insertaron 15 nucleótidos pertenecientes a una secuencia extraña, la cual fue analizada y arrojó homología con una secuencia perteneciente a un gen de baculovirus. Se analizó, además, la región promotora y se encontraron secuencias de reconocimiento para genes que responden a 20-OH-ecdisona, factores de transcripción que actúan en tejido epidérmico, tejido nervioso o en la respuesta inmune. - Se comenzó a estudiar preliminarmente la enzima NBAD-hidrolasa. La misma mostró un patrón de expresión diferente a la sintetasa. La expresión de esta enzima se registró durante todo el ciclo de vida. También se observó que se expresa en tejido nervioso. Esta enzima también mostró una amplia especificidad de sustrato, siendo capaz de hidrolizar los diferentes productos que sintetiza la NBAD-sintetasa. Los resultados obtenidos han permitido poner en evidencia la actividad de la enzima CBAL durante el ciclo de vida de C. capitata y los procesos fisiológicos en los que interviene, claves en la evolución de los insectos. También se abrió un nuevo panorama en el estudio del metabolismo de aminas biogénicas y se aportó información para conocer el metabolismo de β-alanina en insectos.
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Categorías de fusión y grupoides cuánticos

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Autores/as: Juan Martín Mombelli ; Nicolás Andruskiewitsch

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Institución detectada Año de publicación Navegá Descargá Solicitá
No requiere 2006 Repositorio Digital Universitario (SNRD) acceso abierto
Tesis (Doctor en Matemática)--Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Matemática, Astronomía y Física, 2006.